No anos 1931 o concello de Barcelona cedeu os edificios do antigo Hospital de la Santa Creu, un conxunto do século XV, como sede da institución cultural. Actualmente, a Biblioteca comprende unha superficie total de 8820 m², e contén un fondo aproximado de tres millóns de exemplares. A súa sede principal é a do antigo Hospital, pero ten outro edificio na cidade de Barcelona (con algúns servizos técnicos e almacéns) e un almacén en L'Hospitalet de Llobregat.
